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中化新網(wǎng)訊
近日，清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院李淼副教授團(tuán)隊(duì)開發(fā)出一種磷摻雜單原子鈷催化劑，實(shí)現(xiàn)了對水中硝酸鹽污染物的高效還原去除，提高了硝酸鹽轉(zhuǎn)化為氨的產(chǎn)率。
活性氮增加引起的氮循環(huán)失衡使硝酸鹽成為水中最普遍的污染物之一。通過硝酸鹽還原方式合成氨，不僅有助于水中硝態(tài)氮污染物的去除，也有助于緩解社會對氨能源的需求，減少污染，降低能耗。電化學(xué)反應(yīng)過程對條件要求適中，易于運(yùn)行并且高效，可將硝酸鹽直接轉(zhuǎn)化為氨。開發(fā)具有高活性、低成本和高選擇性優(yōu)勢的電極材料是該領(lǐng)域研究的核心之一。
李淼團(tuán)隊(duì)針對鈷金屬電極活性差、易鈍化導(dǎo)致難以實(shí)用的瓶頸，通過缺陷碳的穩(wěn)定固化作用，開發(fā)了一種磷摻雜的單原子鈷催化劑材料，可避免偶聯(lián)反應(yīng)發(fā)生，使最終產(chǎn)物具有更高的氨選擇性和還原活性。這種磷摻雜單原子鈷催化劑具有更高的硝酸鹽還原去除性能，以其作為催化劑的最高氨生成法拉第效率為92.0%、最高氨產(chǎn)率為433.3微克/時·平方厘米。
研究團(tuán)隊(duì)以同位素標(biāo)記法進(jìn)一步證明了氨生成的唯一氮來源為硝酸鹽。研究還發(fā)現(xiàn)，金屬活性位點(diǎn)臨近的缺陷結(jié)構(gòu)有助于進(jìn)一步提高單原子催化劑活性，在理論上為設(shè)計(jì)高活性位點(diǎn)的催化劑提供指導(dǎo)并揭示硝酸反應(yīng)轉(zhuǎn)化和產(chǎn)物分布規(guī)律。
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